近日，东北农业大学化学与分子工程学院的刘旭副教授、孟庆强副教授、资环学院曲建华教授在Green Chemistry（IF=10.6，化学1区Top期刊）上合作发表了题为“ Interfacial Strain-Driven d-Electron Delocalization on Mn Sites Enables High-Current-Density H2O2 Electrosynthesis ”的研究论文，东北农业大学为第一署名单位。
Mn3O4是调控OOH*吸附能以选择性生成过氧化氢（H2O2）的两电子氧还原反应（2e⁻ ORR）的理想催化剂。然而，其实际性能常受限于固有的低电导率和严重的纳米颗粒团聚问题。为克服这些挑战，本研究采用一种简便且可扩展的原位锚定策略，制备了高度分散的Mn3O4/科琴黑（KB）复合材料，实现了低成本的克级制备。与无序生长的Mn3O4不同，KB基底在空间上限制Mn3O4晶核的聚集，从而形成均匀分散的超细纳米晶体，并在导电网络中暴露出丰富的活性位点。重要的是，几何相分析（GPA）和X-射线吸收光谱（XAS）表明，这种结构锚定诱导了界面拉伸应变场，导致Mn-O键伸长。该界面应变场有效促进了Mn活性位点的d电子离域，优化了Mn中心上OOH*的吸附能，从而加速了电子转移过程。优化后的催化剂在H型池中表现出高达94.45%的峰值法拉第效率（FE），H2O2生成速率达到6.45 mol g⁻1 h⁻1。此外，该复合材料在气体扩散电极（GDE）流动池中展现出实际应用潜力，可维持超过200 mA cm⁻2的高电流密度，并在30多小时内稳定生成12.15 mol g⁻1 h⁻1的H2O2。所得H2O2溶液的浓度直接适用于抗菌。本研究证实了界面应变介导的电子调控在解耦导电性与活性权衡方面的有效性，为实现高电流密度下H2O2电化学合成提供了可行路径。
Figure 1. Microscopic characterization of the Mn3O4/KB composite.
【文章链接】
H. Zhou, N. Ma, F. Wang, M. Zheng, H. Zhang, P. Yu, X. Liu, Q. Meng, and J. Qu, “Interfacial strain-driven d-electron delocalization on Mn sites enables high-current-density H2O2 electrosynthesis,” https://doi.org/10.1039/d6gc03744e.
东北农业大学化学与分子工程学院刘旭副教授、孟庆强副教授、资环学院曲建华教授为论文共同通讯作者，东北农业大学化学院硕士研究生周华北为论文第一作者。论文得到了国家自然科学基金（22209021）、黑龙江省自然科学基金优秀青年项目（YQ2024B001）和黑龙江省博士后项目（LBH-TZ2503, LBH-Z24006）支持。
